Der Hauptkern der Museumssammlungen besteht aus Werken, die bei den Biennalen der ersten Jahrzehnte ausgezeichnet oder erworben wurden. Darunter berühmte Meisterwerke wie Judith II (Salome) von Klimt (1909) und der Rabbiner von Witebsk von Chagall (1914-1922).
Eine der Stärken des Museums ist die umfangreiche Skulpturensammlung, darunter die Wachsmodelle von Medardo Rosso, die der Künstler 1914 dem Museum schenkte. Weitere Erwerbungen und Vermächtnisse haben das Museum mit bedeutenden Werken ausgestattet, von Kandinsky bis Klee, von Matisse bis Moore und Wildt, sowie mit einer reichen Auswahl von Arbeiten italienischer Künstler und einer bedeutenden Grafikabteilung.
Nach der umfassenden Restaurierung im Jahr 2002 (Projekt Boris Podrecca) wurde ab 2009 der Ausstellungsbereich auch auf den zweiten monumentalen Hauptgeschoss des Palastes erweitert. Im dritten Stock befindet sich zudem das Museum für Ostasiatische Kunst, das im Rundgang mit einem Einheitsticket besucht werden kann.
